2016年日本的首都圈突然出现巨大的茧。从初次确认以来已经过了数月，其正体仍未判明，人们将这正体不明的茧称作Phenomenon。唯一能够明白的是被吸收到Phenomenon内侧的人们会开始发狂并互相残杀。对此感到焦躁的日本政府为了解决突然出现的Phenomenon而组织了特殊部队。总务省情报管理厅管辖扩张现实特殊战略队群特别攻击队——又名扩张少女系三重奏。

水无月嘉祥（立花慎之介 配音）出生于一个非常传统的日式糕点世家之中，但他真正想要制作的，却是精美的西式点心。为了实现自己的梦想，水无月嘉祥离开了故乡，并且创立了自己的品牌La Soleil，成为了店里的店长兼糕点师。                                    
                               一天，嘉祥意外的从老家寄来的包裹里发现了躲在里面的两只猫娘香草（佐伯伊织 配音）和巧克力（八木侑纪 配音），心软的嘉祥最终决定收留两只猫娘。之后，个性大胆奔放的红豆（井泽诗织 配音）、自尊心超强的枫（伊藤美来 配音）、个性温和的桂（野口百合 配音）和成熟稳重的椰子（水谷麻铃 配音）也接二连三的来到了嘉祥的身边。

　　既没有大城市那般的嘈杂，也没有郊外般闲暇的街道，祖师谷大藏。憧憬着怪兽娘们的组织“GIRLS”的同时，又是一名极其平凡地度过每一天的女高中生·平贺冴月。某一天，因为觉醒了不可思议力量而困惑的冴月，拯救了她的并不是她所憧憬的“GIRLS”而是自称为布莱克指挥官的怪兽娘所率领的邪恶军团“BLACK STARS（暗黑群星）”！？