2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
　　新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
　　《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。

　　持续在世界各地进行修业之旅的小智（松本梨香 配音）、小刚（うえだゆうじ 配音）和小光（豊口めぐみ 配音），历经长途跋涉终于来到了位于山谷丘陵处的目的地阿拉莫斯镇。小镇上耸立着象征时间与空间的时光之塔，新一轮的神奇宝贝竞赛将在塔的下方举行。小智一行走错了路，却由此结识当地的美丽女孩艾丽丝（加藤ローサ 配音）。紧张的战斗与快乐的游玩，却未察觉危险正悄悄逼进。小智遭到噩梦精灵达库莱伊的袭击，虽然达库莱伊被当地所有人讨厌，但是它似乎想将某种危险、恐怖的信息及时传给小智一行，关于时空之塔的秘密即将揭开…… 本片为神奇宝贝系列第十部电影剧场版。

　　小智（松本梨香 配音）一行人继续着磨练技艺的旅途，他们来到了欧鲁德朗城，这里正在举行为了纪念百年前阻止了战争的勇者亚朗而设置的对战祭典。小智带着皮卡丘（大谷育江 配音）勇敢参战，并且最终凭借着强大的实力夺得了头筹，获得了珍贵的宝物“勇者之杖”。
　　然而，让小智没有想到的是 ，传说中的神奇宝贝路卡利欧竟然从杖中现身，它的重现江湖揭开了一个隐藏了百年的秘密。与此同时，神秘莫测的神奇宝贝梦幻现身会场，掳走了皮卡丘和喵喵。为了找回皮卡丘，小智和贝路卡利欧踏上了旅途，他们的终点是世界初始之树，在那里隐藏着一切问题的答案。